Натали Бай родилась в Менвилле, во Франции, 6 июля 1948 года в семье художников. С самого раннего детства она мечтала стать балериной, поэтому в 14 лет пошла учиться в Балетную школу в Монте-Карло в Монако. Через три года после этого Натали решила поехать в Нью-Йорк, чтобы начать совершенствовать свое мастерство. В Соединенных Штатах она стала выступать в кордебалете, где ей пророчествовали большое будущее и обещали контракт на Бродвее. В кино Натали дебютировала в кинокартине Р. Уайза "Два народа". Там она сыграла небольшую роль француженки вместе с Генри Фондом в одной сцене. После съемок Натали Бай вернулась в Париж и поступила учиться на драматические курсы Рене Симона, а потом окончила Парижскую консерваторию. Сама же актриса считает своим настоящим дебютом роль у режиссера Ф. Трюффо в фильме "Американская ночь", вышедшем на экраны в 1973 году. В своей родной стране она играла в фильмах Клода Соте "Мадо" и Франсуа Трюффо "Мужчина, любивший женщин". Свою первую главную роль она сыграла в фильме все того же Трюффо "Зеленая комната". В роли Сесиль актриса раскрыла практически весь свой потенциал и грани таланта. Эта актриса занимает особое место во французском кино и активно работает с режиссерами, исполняя исключительно драматические и психологические роли. Это и Лоранс в фильме "Неделя отпуска" и Элен в кинокартине "Я вышла замуж за тень". В 1983 году актриса была награждена премией "Сезар" за исполнение лучшей роли в фильме режиссера Боба Свейма "Осведомитель". А в девяностые годы у актрисы неожиданно открылся комедийный талант в фильме "Распутницы", после чего она достаточно успешно отработала в нескольких комедиях подряд. С 2002 года Натали начала активно сотрудничать с Клодом Шабролем и Стивеном Спилбергом. При этом во Франции она была самой занятой и востребованной актрисой в кино, на телевидении и в театре.